中南林科大《Electrochimica Acta》：PSi@MFC/石墨烯复合材料，用于高性能锂离子电池

2025-07-24 17:01:55 作者：本网发布来源：石墨烯联盟分享至：

成果简介

硅基阳极材料作为下一代电池的领先候选材料，受到了广泛关注，这主要归因于其卓越的理论容量（4200 mAh g-1）、较低的操作电位（0.4 V vs Li/Li）以及丰富的自然资源特性。然而，硅阳极的实际应用面临诸多挑战，包括电导率不足、充放电循环中体积膨胀严重以及固体电解质界面（SEI）形成过程中的不稳定性。为解决这些问题，本文，中南林业科技大学邓凌峰副教授团队在《Electrochimica Acta》期刊发表名为“Melamine-formaldehyde resin-derived carbon and graphene synergistically coated porous silicon for high-performance lithium-ion battery anodes”的论文，研究采用两步液相法合成三聚氰胺甲醛树脂，并将其与石墨烯结合对多孔硅进行包覆。经热解后，合成了具有氮掺杂碳涂层和石墨烯作为导电基体的PSi@MFC/rGO复合负极材料，展现出优异的电化学性能。

含适量硅（0.4g）和石墨烯负载量（9‰）的0.4PSi@MFC/rGO-0.009复合负极材料表现出最佳性能。该材料在激活电流密度为0.1 A g⁻¹的条件下，前三个充放电循环中初始放电容量达2574.9 mAh g⁻¹。随后，在0.5 A g⁻¹电流密度下经200次循环后，仍保持881.1 mAh g⁻¹的可逆容量。即使在1 A g⁻¹下连续循环400次后，该复合材料仍保持了625.3 mAh g⁻¹的可逆容量，并展现出优异的循环稳定性。本研究提出了一种简便、经济且可行的加工策略，用于制备硅阳极。

图文导读

图1. Synthesis schematic of PSi@MFC/rGO composites. (a) Preparation route for PSi@MFC/rGO composites. (b) Synthesis pathway of melamine-formaldehyde (MF) resin.

图2. Structural and morphological characteristics of 0.4PSi@MFC/rGO-0.009 composites. (a-b) SEM images, (c-d) TEM images, (e) HRTEM images, (f) SAED images, (g-k) HAADF images and EDX elemental mapping images of C, Si, N and O elements.

图3. (a) XRD patterns and (b) Raman spectra of PSi@MFC/rGO composites. (c) N₂ adsorption-desorption isotherms (inset: corresponding pore size distribution) and (d) TGA curves of 0.4PSi@MFC/rGO composites.

图4. XPS spectra of 0.4PSi@MFC/rGO-0.009 composites. (a) Full survey spectrum, (b) C 1s spectrum, (c) N 1s spectrum and (d) Si 2p spectrum.

图5. Electrochemical characterization of 0.4PSi@MFC/rGO electrodes: (a-c) Charge-discharge profiles, (d) CV curves of 0.4PSi@MFC/rGO-0.009, (e) Rate performance at varying current densities, (f) Cycling performance of 0.4PSi@MFC/rGO electrodes at 0.5 A g^-1, and (g) Long-term cycling performance of 0.4PSi@MFC/rGO-0.009 electrodes at 1 A g^-1.

图6. EIS analysis of 0.4PSi@MFC/rGO electrodes: (a-c) EIS curves obtained after the 0th, 1st, and 200th cycles, and (d) Equivalent circuit diagrams used for fitting the impedance data before and after cycling.

图7. 0.4PSi@MFC/rGO-0.009 electrodes at 0.05 to 0.30 mV s^-1 sweep rate for (a) CV curves, (b) log(i)/log(v) plots and (c) Capacitance and diffusion contributions. (d) Comparison of b-values for various PSi@MFC/rGO composites.

小结

在本研究中，三聚氰胺-甲醛树脂作为氮掺杂衍生碳的来源，与石墨烯协同结合，形成包裹多孔硅颗粒的导电基体。这种方法使制备出具有优异电化学性能的0.4PSi@MFC/rGO-0.009复合材料成为可能。在0.1 A g⁻¹的电流密度下，该复合材料展现出2589.9 mAh g⁻¹的初始放电容量，初始效率达73.11%。值得注意的是，经过0.5Ag⁻¹电流密度下200次充放电循环后，电极仍保持881.1mAh g⁻¹的容量。更令人印象深刻的是，在1 A g⁻¹的电流密度下，该材料在400个循环后仍保持626.3 mAh g⁻¹的可逆容量。这种卓越的电化学性能可归因于氮掺杂与石墨烯改性的协同效应，这不仅提升了复合材料的电化学性能，还缓解了硅体积膨胀引起的应力。同时，这也表明通过该工艺制备的复合材料具有结构稳定性，随着石墨烯负载量的增加，不会出现相分离或不均匀现象。综上所述，本研究成功验证了通过氮掺杂结合石墨烯改性对硅负极的协同增强作用。此外，该方法为制备高容量硅基负极提供了可行且可扩展的途径。

文献：

https://doi.org/10.1016/j.electacta.2025.146860

信息来源：材料分析与应用

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